米测MeLab 能源技术情报 2026年10月16日 12:00 福建

米测编辑部简要总结了木士春教授课题组2026年代表性研究成果，供大家交流学习。

1）由于相关论文数量较多，本文仅限于通讯作者文章。

2）由于学术有限，所选文章及其表述如有不当，敬请批评指正。

3）由于篇幅限制，部分成果未列入编号，仅以发表截图展示。 

1. Angew | 金属位点质子受体辅助脱质子：突破析氧反应线性标度限制

本文提出了一种金属位点质子受体辅助脱质子的吸附质演化机制（MP-AEM）。通过将Pd作为次级金属位点质子受体引入RuO₂晶格，激活了新的质子转移途径，绕过了单金属位点固有的*OH与*OOH之间的线性标度关系。理论计算和operando表征证实，Pd-RuO?生成新中间体，将决速步能垒降低0.41 eV。此外，Pd质子受体降低了O-H键解离能垒并优化了氢键网络，加速脱质子动力学。同时，Ru价态降低和Ru-O共价性减弱抑制了Ru氧化溶解和晶格氧介导机制。Pd-RuO₂在质子交换膜水电解器中仅需1.55 V@1 A cm^-2，稳定性是纯RuO₂的15倍。 

创新点一：提出了MP-AEM新机制。通过将Pd金属位点作为质子受体引入RuO₂晶格，改变了Ru活性位点上反应中间体的质子转移途径。DFT计算表明，该途径将传统AEM中*O→*OOH的基元步骤分解为*O + Pd→*OOH + Pd-H→*OOH + Pd，将决速步自由能降低0.41 eV（从1.90降至1.49 eV），有效绕过单金属位点的限制。

创新点二：阐明了Pd质子受体的多重调控作用。COHP分析表明Pd掺杂后Ru-O共价性减弱（-ICOHP从3.43降至3.31 eV）；O p带中心下移（从-2.97至-3.05 eV），扩大Ru 4d与O 2p轨道能量失配；*OOH中间体中H原子Bader电荷降低（0.592 vs 0.618 e^-），表明电子离域程度更高，O-H键更易断裂。

创新点三：Pd-RuO₂展现优异的OER活性和稳定性。在0.5 M H₂SO₄中10 mA cm-2下过电位仅186 mV，Tafel斜率59.7 mV dec^-1；在10 mA cm^-2下稳定运行超过1000小时，降解速率仅22.7 μV h-1；PEMWE中1、2、3 A cm-2下电压分别为1.55、1.68、1.82 V，500 mA cm-2下稳定运行超过300小时，Ru基S-number达1.43×10⁶。 

主要结论：原位ATR-FTIR和DEMS结合¹⁸O同位素标记证实，Pd质子受体不仅有效抑制LOM途径（Pd-RuO₂仅检测到¹⁸O¹⁸O信号），还通过MP-AEM途径形成的桥接结构促进脱质子过程（检测到新*OOH*中间体峰1082 cm^-1）。Ru-O键伸长、Ru氧化态降低和脱金属能垒增加（从10.98增至12.00 eV）共同抑制晶格氧参与并增强Ru位点抗过氧化和溶解能力。该工作为设计高效PEMWEs阳极催化剂提供了机理指导。 

Jixiang Jiao, Hongyu Zhao, Ying Dong, Ding Chen, Linbo Jiang, Xu Luo, Bingqing Tian, Guozhuang Li, Junxin Duan, Shichun Mu. Circumventing the Linear Scaling Limitation in Oxygen Evolution by Metal-Site Proton-Acceptor-Assisted Deprotonation, Angewandte Chemie International Edition, 2026, e3610719.

DOI：10.1002/anie.3610719 

2. CEJ | 新型阴离子电位描述符（AP）助力高性能高安全锂金属电池凝胶电解质设计

近日，武汉理工大学的木士春教授和曾炜豪博士研究团队在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“Anion-potential- guided weak-solvation design for polycyanoacrylate gel polymer electrolytes in lithium metal batteries”的研究论文。该工作创新性地提出了“阴离子电位（Anion Potential, AP, Φ）”概念，并将其作为一个评估锂盐阴离子与Li?结合能力及参与溶剂化鞘层倾向的简洁描述符。研究发现，通过锂盐阴离子设计而非传统的聚合物骨架改性，即可有效调控强溶剂化PCA基GPE的溶剂化结构。以LiBF4、LiPF6和LiAsF6为模型体系为例，高AP的BF₄^-阴离子更易进入Li⁺第一溶剂化鞘层，削弱Li⁺与PCA基质的过度配位，从而诱导形成弱溶剂化结构，显著提升了电解质的离子传输性能、界面稳定性和高压兼容性。下图为阴离子电位（AP）引导的PCA基凝胶聚合物电解质弱溶剂化结构设计与锂金属电池性能提升示意图。

要点一：阴离子电位（AP）描述符的提出与溶剂化结构调控机制。提出阴离子电位（AP）描述符，E为阴离子对Li⁺的静电作用，V为空间位阻。三种阴离子AP顺序为AsF₆^-< PF₆^-< BF₄^-。高AP的BF₄^-易进入Li⁺第一溶剂化鞘层，与PCA竞争配位，使溶剂化结构由SSIP主导转为CIP/AGG主导。以含FEC的PCA凝胶电解质验证：EB中AGG达48%，SSIP仅23%；EAs中AGG仅14%，证实AP可有效描述阴离子参与溶剂化的能力。 

要点二：EB电解质优异的物化性质与氧化稳定性。EB的Li⁺迁移数达0.81，高于EP（0.74）和EAs（0.56），归因于BF₄^-与聚合物骨架结合能最强（ΔE = -2.09 eV）。25°C下EB离子电导率为1.81×10-3 S cm^-1，高于EP和EAs，活化能最低（0.143 eV）。EB氧化电位4.98 V，优于EP（4.67 V）和EAs（4.71 V）。浮动测试中，EB在4.2–4.9 V漏电流稳定，EP在4.7 V电流显著增大，EAs在4.6 V以上失稳。EB和EP阻燃性优异，暴露火焰5秒后移除即熄灭。

要点三：超高的锂负极界面稳定性。Li||Li电池中EB稳定循环>1500 h，过电位约37 mV；EP 1070 h后极化骤降，EAs 930 h后失效。Li||Cu电池中EB平均CE达99.23%，优于EP（96.51%）和EAs（92.83%）。EB临界电流密度1.6 mA cm^-2（EP 1.4，EAs 1.2）。SEM显示EB锂负极均匀致密，EP有枝晶，EAs疏松多孔带裂纹。XPS/TOF-SIMS表明EB形成无机SEI（LiF、Li_xBO_yF_z），EP有机成分多，EAs中Li₂CO₃过高导致界面阻抗增大。 

要点四：超高的全电池电化学性能与安全性Li||LiFePO?电池1C循环400圈保持85.6%，CE 99.96%。高压Li||LiCoO₄电池（3.0–4.5 V，0.5C）700圈保持88.5%，优于EP（450圈80.3%）和液态电解质（200圈80%），EAs 30圈后跌破100 mAh g-1。5C下EB容量116.7 mAh g^-1。软包电池循环20圈保持90.3%，弯曲、切割、针刺后仍点亮LED，无燃烧爆炸。

Peiyang Dong, Zhongpeng Li, Wei Tang, Saihai Lei, Juan Wang, Yu Li, Weihao Zeng, Shichun Mu. Anion-potential-guided weak-solvation design for polycyanoacrylate gel polymer electrolytes in lithium metal batteries. Chemical Engineering Journal, 2026, 547, 181060.

DOI：10.1016/j.cej.2026.181060 

3. Advanced Energy Materials | F诱导d-p-d轨道杂化促进氢溢流，实现高效析氢

近日，武汉理工大学木士春教授团队在 Advanced Energy Materials 发表题为“Fluorine-Induced d-p-d Orbital Hybridization Promotes Hydrogen Spillover for Efficient Hydrogen Evolution”的研究论文。该工作构筑了具有金属–金属氧化物–掺杂碳新构型的Ru@ZrO2/FC催化剂。其中，高电负性的F掺杂碳作为电子结构调节层，可重塑Ru–O–Zr桥位周围的电荷分布。研究表明，F诱导的电子不对称能够增强Ru，O和Zr元素之间的轨道杂化，使ZrO2更有利于水分子活化；同时，减弱Ru位点对H*的过强吸附，从而把“水解离—H*迁移—H₂脱附”三个环节串联为更顺畅的氢溢流路径，从而实现高效产氢。

要点一：F掺杂改变Ru–O–Zr桥位成键方式。球差STEM显示Ru以约1.6 nm团簇高度分散，并可见Ru–O–Zr界面。XPS、EPR、功函数及差分电荷密度分析表明，F掺杂后Ru@ZrO₂/FC界面电子极化与定向电荷转移增强。Ru d带中心从-1.64 eV移至-1.73 eV，缓和了Ru对H的强吸附。COHP分析显示，Ru–O相互作用由-1.69增强至-1.77 eV，Zr–O由-3.17减弱至-3.07 eV，表明F在Ru–O–Zr桥位重新分配成键强度，为H跨界面迁移创造了合适的电子结构。

要点二：局域结构证据进一步证明F掺杂强化了Ru–ZrO₂界面接触。 XANES/EXAFS结果显示，F掺杂后Ru平均价态由+2.09提高至+2.43，Ru–O配位增强；Ru@ZrO₂/FC中Zr–Ru配位数达1.6，高于未掺F样品的0.9。说明F掺杂不仅改变远程电子环境，也实际强化了Ru团簇与ZrO₂之间的局域耦合，使界面轨道杂化具有明确的结构基础。 

要点三：界面机制促进高效率产氢与器件应用。 Ru@ZrO₂/FC在1 M KOH中10 mA cm^-2下过电位仅17 mV，50 mV过电位下Ru质量活性达4.01 A mgRu?1，约为商业Pt/C的23.6倍，10 mA cm^-2下稳定运行400 h。以其为阴极、镀镍Ir毡为阳极组装AEMWE，60°C下1.0 A cm^-2槽压为1.73 V，200 mA cm^-2下连续运行220 h。表明界面轨道耦合的电子调控可从基础反应动力学延伸至实际器件性能。

要点四：原位表征验证H*转移路径。原位Raman显示F掺杂后界面水活化更充分；原位FT-IR中未观察到明显Ru–OHad特征，而Zr–OHad信号更突出，说明ZrO₂是主要水解离位点。Ru–H振动信号在Ru@ZrO₂/FC上更弱；H₂-TPD中Ru相关氢脱附峰由496℃降至431℃，表明迁移至Ru位点的H能更快脱附。由此形成清晰的H溢流路径：H₂O在ZrO₂表面活化解离，H沿氧化物表面迁移，跨越Ru–O–Zr界面到达Ru团簇，完成H₂生成并脱附。

要点五：理论计算验证“轨道调控—氢溢流—性能提升”构效关系。 DFT计算表明，Ru@ZrO₂/FC中Zr位点对H₂O吸附能为-1.38 eV，水解离能垒仅0.47 eV；H沿ZrO₂/FC表面迁移有利。氢溢流触发后，界面Tafel步骤能垒降至0.28 eV，Ru位点氢吸附自由能调至-0.12 eV，更利于H脱附，加快析氢动力学。因此，F掺杂并非单一反应步骤加速，而是同时促进水解离、H*迁移和H₂脱附三个关键过程。 

Ruidong Li, Hongyu Zhao, Linbo Jiang, Yitian Wang, Dongqi Li, Weihao Zeng, Fanjie Xia, Xu Luo, Jingwen Wei, Shichun Mu. Fluorine-Induced d-p-d Orbital Hybridization Promotes Hydrogen Spillover for Efficient Hydrogen, Advanced Energy Materials, 2026, e71437. 

DOI：10.1002/aenm.71437 

4. Matter | 几何曲率调控拓扑碳本征电催化活性

近日，武汉理工大学木士春教授团队在Cell Press旗下期刊Matter发表拓扑碳材料曲率调控电催化活性的原创性研究成果。团队采用离子纳米高压釜构筑策略，制备了富含五元环拓扑缺陷的高曲率碳材料，并实现了拓扑缺陷几何曲率的精准调控。结合电子断层三维重构、二维STEM曲率定量分析、有限元模拟及第一性原理计算，首次揭示几何曲率通过诱导拓扑缺陷碳表面形成增强的局域电场，促进氧还原反应过程中OH*中间体快速脱附，避免活性位点中毒，从而显著提高本征催化活性和稳定性。据此提出“几何曲率—局域电场—催化活性”的全新构效关系。此外，高曲率拓扑缺陷碳还表现出优异的双电层电容性能，展示了曲率工程在能源转换与储能领域的应用潜力。该研究突破了传统依赖杂原子掺杂或缺陷浓度的设计思路，首次提出“拓扑缺陷曲率工程”新理念，为高性能功能碳材料的理性设计提供了新的理论依据。 

Lei Gong, Ding Chen, Hongyu Zhao, Jiawei Zhu, Yuhan Zhang, Haocong Cheng, Ruohan Yu, Shichun Mu. Curvature-directed electrochemical reactivity on topological carbon. Matter, 2026: 102958.

DOI：10.1016/j.matt.2026.102958 

5. Nano Energy | 晶格键合相缺陷工程促进废旧多晶低镍三元正极向单晶高镍正极的直接

近日，武汉理工大学木士春教授，曾炜豪研究员团队在Nano Energy发表废旧三元正极直接升级再生重要研究成果。团队以失效多晶LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2（D-NCM）为前驱体，采用共晶熔融盐再生体系，通过引入硼（B）元素诱导生成晶格键合相（IBP），定向调控单晶生长路径，同步优化单晶形貌、晶粒内微观结构与层状有序度。IBP作为跨原子层共格过渡界面，在相邻层状畴之间形成连续晶格桥接，既能抑制充放电应力引发的颗粒开裂，又能打通锂离子传输通道。所得U-B-NCM正极材料展现出远超普通再生单晶样品的可逆容量、倍率性能与长循环稳定性；而且，循环后材料结构完整性、界面副产物积累程度均得到显著改善。该工作阐明了IBP在废正极升级再生中的核心调控作用，建立“缺陷诱导-形貌重构-性能提升”一体化再生策略。

要点一：废旧低镍三元正极直接再生面临多重结构瓶颈。长期循环后多晶颗粒内部孔洞、微裂纹、层状坍塌及Li/Ni混排严重；传统熔融盐再生仅生成常规晶界，易应力集中开裂，表面残留岩盐相，且难以同步调控形貌、结构与层状有序度。

要点二：硼掺杂原位构筑晶格键合相IBP。在共晶熔融盐中引入B₂O₃，原位生成横跨七层原子的共格IBP，实现晶粒内部连续晶格连接；B均匀掺杂降低Li/Ni混排，削弱岩盐杂相，钝化棱角，平均粒径约2.3 μm。

要点三：IBP从力学与界面双维度稳定电极。IBP消除晶粒内应力集中，缓冲体积应变，抑制裂纹萌生与扩展；150次循环后颗粒保持完整，界面副反应减少，电荷转移阻抗降低。B掺杂呈火山型规律，1 wt%为最优。

要点四：IBP构建连续锂离子传输通道。IBP提供低迁移势垒锂离子通路，GITT显示更高扩散系数，CV峰电位差缩小；0.1C初始容量192.8 mAh g^-1，1C循环300周保持83.0%，5C下仍释放140.2 mAh g^-1。 

Zhiyue Fu, Yaqin Liu, Yuxin Liu, Juan Wang, Yu Wu, Weihao Zeng, Yu Li, Shichun Mu. Intralattice bonded phase engineering enables direct upcycling of spent low-Ni cathodes into high-performance Ni-rich single-crystal cathodes. Nano Energy, 2026, 156: 112148.

DOI：10.1016/j.nanoen.2026.112148 

6. ACS Catalysis | 多重效应限域锇纳米团簇实现高效稳定析氢

本文通过晶界与氧空位协同工程，构筑富含“晶界-氧空位双缺陷”网络的CeO2载体，并将超细Os纳米团簇限域于其表面，获得富晶界和氧空位的高性能Os-GBOV-CeOx催化剂。该双缺陷网络通过增强电子金属-载体相互作用稳定Os纳米团簇，同时利用氧空位诱导电荷重分布调控Os的d带中心，削弱过强的H*吸附，并借助贯通晶界网络提升电荷传输效率、降低界面阻抗。得益于多效协同作用，Os-GBOV-CeOx在碱性HER中表现出极低过电位、高质量活性和优异稳定性，并在AEMWE器件中在1.71 V电压下即可达到安培级电流密度。 

要点一：构筑富含高能配位位点的晶界-氧空位双缺陷网络，增强电子金属-载体相互作用（EMSI），实现Os纳米团簇高效限域稳定。 

要点二：多效协同调控Os电子结构与界面传输，氧空位诱导的电荷重分布可优化Os纳米团簇的电子结构，调控Os的d带中心，削弱其对氢中间体H*的过强吸附；同时，贯穿材料的晶界网络提供快速电荷传输通道，降低界面电荷转移阻抗，实现活性与稳定性的同步提升。 

要点三：Os-GBOV-CeOx实现优异碱性HER与AEMWE器件性能。 

Yiwen Li, Hongyu Zhao, Lei Gong, Yurao Chen, Mengxiao Wang, Fanjie Xia, Weihao Zeng, Ding Chen, Jin Zhang, Shichun Mu. Multi-Effect Synergy Confined Osmium for Robust Hydrogen Evolution, ACS Catalysis, 2026, 16(11): 10490-10502. 

DOI:10.1021/acscatal.6c01543