原文链接： https://doi.org/10.1002/smll.74157

离子凝胶在柔性电子领域具有应用前景，但其在摩擦纳米发电机（TENGs）中的应用因力学性能较弱和界面控制不佳而受到限制。本文报道了一种分子工程设计的离子凝胶（VP-IL），其具有“刚柔结合骨架”，并通过多重超分子相互作用实现双连续相分离。该材料由刚性1-乙烯基咪唑（1-VIM）和柔性2-苯氧基丙烯酸乙酯（PhEA）与离子液体1-乙基-3-甲基咪唑双(三氟甲磺酰)亚胺盐（[EMIM][TFSI]）共聚而成，[EMIM][TFSI]作为动态交联剂和相分离驱动剂。VP-IL离子凝胶表现出明确的双连续相分离，该结构通过[EMIM]+与PhEA苯环上的强阳离子-π锚定作用进行调控。这种相互作用与氢键和π-π堆积的协同效应使VP-IL具有高效的能量耗散和应变硬化特性。固态核磁共振表明，离子液体激活了缓慢的链段运动，从而赋予材料优异的力学性能和电荷传输能力。该动态网络可实现超过三个数量级的模量切换和快速形状记忆，并支持UV固化3D打印。基于这种材料，我们开发了一种具有可重构摩擦界面的智能TENG，其输出电荷可通过微图案化按需调控。这项工作为新一代自适应软机器人和可穿戴自供电系统的设计提供了新的材料平台。