非传统发光聚合物(NTLP)虽在生物相容性、成膜加工性与低成本合成等方面展现出优势,但其在生物及环境检测、智能防伪和柔性电子等实际应用中面临众多挑战。由于缺乏高效的荧光发射中心以及结构柔性导致的固有强非辐射跃迁,使得这类材料的发光量子产率远低于传统共轭体系,更难以在复杂应用中同时实现高效率发光、优良力学性能、损伤自修复及智能环境响应等多功能集成。因此,突破NTLP体系中发光效率与多功能协同的局限,以及阐明其分子水平发光机制,已成为该领域发展中亟待解决的关键问题。本文提出了一种利用精确调控多重氢键组装结构构筑功能集成发光超分子聚合物的新策略。该工作受自然界中水母荧光蛋白(GFP)发光机制及其多功能集成特性的启发,通过调控聚氨酯超分子聚合物中脲基嘧啶酮(UPy)二聚体中四重氢键组装结构和链间聚集态结构,实现了多重氢键限域的高效激发态质子转移(ESPT)过程,在NTLP中实现了高达52%的量子产率。这种动态可切换的四重氢键组装结构突破了传统单一氢键结构的本征特性,不仅充当了高效率发色团,还赋予聚合物材料强韧性、自修复性能、刺激响应性和可再加工性等多种功能的高度集成。该研究发现并证实了UPy中四重氢键超越单一化学键物理和化学性质的新特性,为通过重构多重化学键开发多功能集成高分子材料提供了新思路。
原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-025-67128-2