原文链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202500770
共晶凝胶因其卓越的离子导电性、非挥发性和成本效益,正逐渐成为下一代可拉伸电子器件的候选材料。然而,大多数共晶凝胶存在机械强度和韧性不足以及明显吸湿的难题。本文提出了一种共晶凝胶设计新策略,通过制备具有亲水和疏水双离子通道的相分离共晶凝胶(PSDIC-gel)解决上述挑战,凝胶展现出优异的综合性能,特别是耐水性的显著提高。凝胶的制备过程是将亲水性和疏水性的两种可聚合深共晶溶剂混合,通过光引发聚合诱导的微相分离来自发形成具有双离子通道的纳米尺度微观结构。其中,含有锂离子通道的亲水性聚丙烯酸相富含氢键和离子-偶极相互作用,提供了机械强度和导电性;而含有胆碱阳离子通道的疏水性聚六氟丁基丙烯酸酯相则增强了凝胶的韧性、导电性和耐水性。通过优化亲疏水相的含量比例,获得了具有高拉伸强度(6.03 MPa)、韧性(16.18 MJ m-3)、优异离子导电性(1.6 × 10-3 S m-1)、强基底粘附力和快速室温自愈能力的微相分离透明共晶凝胶。多核固态核磁共振(ssNMR)实验揭示了PSDIC-gel中双离子通道的导电机制和微相分离结构,提供了在原子水平上对复杂离子-分子间相互作用和离子传输特性的深入认识。这类PSDIC-gel共晶凝胶可用于制造柔性摩擦电纳米发电机,实现精确的实时自供能人体运动传感检测等应用。该工作通过结构-性能协同调控工程推进了共晶凝胶材料设计,为可穿戴电子设备提供了一种兼顾机械强度、环境适应性和离子导电性的通用策略。