降低热界面材料 (TIM) 的热阻对于确保电子产品的高效热管理至关重要。在此，演示了使用生物基环氧树脂、带呋喃环的磷氮固化剂、石墨薄片 (GF) 和 4,4''-亚甲基双（环己胺）的逐步交联的 TIM。呋喃环和 GF 分别充当共轭二烯和亲二烯体，通过 Diels-Alder 反应优化基质和填料之间的界面相互作用。除了出色的无缝互连填料/矩阵界面外，声子在基于第一性原理计算的异质界面上匹配得更好。TIM 显示出低界面热阻、防火安全性和可再加工性。此外，TIM 的低储能模量可以更好地符合配合表面的粗糙度。TIM 的有效热传导能力在 LED 芯片冷却中得到了证明，表明了电子设备中潜在的热管理应用。本研究提供了一种有效且简便的方法来调节碳基热管理材料的界面热传导，无需任何预处理。