共价交联聚合物材料因具有优异的机械强度和热稳定性已广泛应用于日常生活的众多领域。大多数共价交联聚合物材料在环境条件下使用,其中共价聚合物网络的完整性直接影响聚合物材料的性能和寿命。然而,在交联聚合物中,长期的力扰动是不可避免的,并且通常会导致不可逆的共价键断裂,从而导致化学损坏的交联网络。这种现象显着削弱了共价交联高分子材料的力学和功能性能,缩短了其使用寿命,甚至给其应用带来了安全隐患。自由基重组反应通常容易发生不可逆反应,特别是当长时间暴露在环境条件下时,自由基物种预计会失去其去键合和重新键合的活性。因此,开发具有可逆应力响应性的环境稳定动态共价键将为设计共价交联聚合物的多种力响应功能提供有用的途径。
鉴于此,西南科技大学常冠军教授、杨莉副教授与比利时根特大学Filip Du Prez教授合作以三唑啉二酮(TAD)-吲哚加合物作为干态共价交联聚合物中的交联点,使材料能够在环境温度下实时显示可逆的应力响应。尽管高能TAD-吲哚反应导致形成工作台稳定的加合物,但当它们嵌入聚合物网络中并受到拉伸力以恢复原始产物时,它们在环境温度下会解离。新生的TAD部分在环境温度下与吲哚反应伙伴解离后可以自发地立即重组,从而允许通过力可逆行为调整聚合物链段构象和维持网络完整性。这项研究提出的策略代表了一种新型通用的方法来制造增韧的共价交联聚合物材料,同时提高机械强度和延展性,进而为设计高性能聚合物材料提供了新平台。相关工作以“Force–reversible chemical reaction at ambient temperature for designing toughened dynamic covalent polymer networks”为题发表在国际顶级期刊《Nature Communications》上。