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木士春Angew:钌/二硫化钌异质界面酸性介质高效水分解
来源:木士春教授研究团队 个人网站 发布日期:2021-03-02

微著 催化计 2021-3-2

氢能作为一种重要的二次能源,因其清洁、富足和可持续性而备受关注。在制氢方面,采用成熟的质子交换膜(PEM)技术的酸性水分解装置为大规模商业应用提供了良好的硬件环境。PEM的使用和良好的反应机制带来了成本优势、高质子传导、副作用少、方便气体分离等多重优势。但是,PEM-水分解(PEMWS)设备的两个电极都需要某些电催化剂才能有效地促进缓慢的动力学过程。金属基纳米催化剂被广泛应用于加速阳极析氧(OER)和阴极析氢(HER)反应。然而,PEMWS中的极端酸性容易导致金属基活性中心的溶解和降解,从而导致活性和耐久性较差。因此,在酸性介质中需要合理设计高活性、稳定的双功能电催化剂。

有鉴于此,武汉理工大学的木士春教授等人,首次系统地研究了钌/二硫化钌异质结构(Ru/RuS2)的调控电子态,活性来源和实际催化性能。


本文要点

要点1. 密度泛函理论(DFT)的计算首次揭示了Ru/RuS2异质结构的优越性和活性来源。这种异质结构由于具有较大的费米能级态密度而具有较高的电子导电性。异质界面周围的电荷密度将重新排列,从而依次调节关键中间体的吸附行为。因此,这种异质结构的热力学能垒被降低,从而导致了对酸性水电解的高理论活性。

要点2. 实验上,首次通过共晶盐体系下的同步还原和硫化,合理地设计了层状Ru/RuS2异质结构。如预期的那样,该材料在酸性介质中表现出优异的电催化性能。Ru/RuS2-2作为OER催化剂具有超低过电位、良好的动力学、优良的内在活性和良好的长期稳定性。

要点3. 此外,它还表现出出色的酸性HER性能。由于良好的动力学和出色的比活性,它在酸性介质中对OER(201 mV @ 10 mA cm‐2)和HER(45 mV @ 10 mA cm‐2)都具有极高的催化活性,酸性全水水分解设备的性能(1.501 V @ 10 mA cm-2)也很优异。

总之,深入了解界面效应的内部活性起源,可以为混合界面的合理构建提供精确的指导。


Jiawei Zhu et al. Regulative Electronic States around Ruthenium/Ruthenium Disulphide Heterointerfaces for Efficient Water Splitting in Acidic Media. Angew., 2021.

DOI: 10.1002/anie.202101539

https://doi.org/10.1002/anie.202101539

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