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祝贺徐锡威基于动态腙的新型易回收热固性树脂工作发表于JMCA
来源:马松琪研究员个人网站 发布日期:2020-06-02

    热固性树脂是轻量化汽车、航天航空器、风电、太阳能电池、电子电器等关键结构材料之一。由于永久交联,传统热固性材料回收难,造成环境污染与资源浪费,各国相继出台了“谁生产谁回收”等严厉政策。基于动态可逆共价键发展易回收(降解回收与重塑回收)热固性树脂,具有保护环境和节约资源双重功效,是高分子领域重要发展方向之一。然而由于动态可逆共价键的存在,使得易回收热固性树脂普遍在较低温度下即会发生蠕变,导致尺寸稳定性差,从而限制了其在结构材料中的应用。

    为此,在该论文中,作者合成了兼具稳定性与可逆性质的动态腙(C=N-N=C)结构,发展了基于腙结构的新型可重塑热固性树脂,初始蠕变温度可达~105 ℃。首先,以木质素衍生物香草醛为原料,利用其结构中醛基与肼的反应制备含有腙基的二酚,进而环氧化得到含腙键的环氧单体HBE(图1)。其次,分别使用柔性固化剂聚醚胺D400和刚性固化剂异佛尔酮二胺(IPDA)固化制备出玻璃化转变温度分别为76 ℃和146 ℃的可重塑热固性树脂(HBE-D400和HBE-IPDA),初始蠕变温度可达~105 ℃(图2),说明蠕变不受玻璃化转变温度控制;继续升高温度,树脂又可发生松驰,从而拥有重塑回收性能。小分子模型研究发现,动态腙本身在100 ℃下不发生动态交换反应,说明了高温抗蠕变性能主要由动态腙本身决定(图3)。此外,腙键的引入还赋予了该种可重塑热固性树脂优异的可控降解回收性、抗菌性及热机械性能。相关工作发表在J. Mater. Chem. A, 2020, DOI:10.1039/D0TA01419B(论文链接:https://doi.org/10.1039/D0TA01419B)上。

 

图1 a) HBP和b) HBE的合成路线


图2 a) HBE-D400和DER331-D400, b) HBE-IPDA在不同温度下的蠕变曲线;蠕变测试中c)不发生蠕变和d)发生蠕变的示意图


图3 a) 腙键交换反应示意图; b)模型化合物DBH和BMH及两者在100℃和150℃反应后的GC-MS谱图



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