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让碳材料大显身手?来点五元环缺陷吧
来源:木士春教授研究团队 个人网站 发布日期:2019-12-29

拓扑缺陷给碳材料带来催化新高度

近年来,碳材料被认为是最有潜力的铂催化剂替代者,但是本征碳材料的电化学活性非常差。为了改善其性能,科学家们通常采用缺陷调控的策略。其中,拓扑缺陷已被揭示能有效改善碳材料表面的化学态。但是,五元环拓扑缺陷(C5)能否提升碳材料的电化学活性仍然未知。


武汉理工大学的木士春课题组把理论计算和实验验证相结合,证明C5拓扑缺陷可以使得碳材料电化学活性显著提升。密度泛函理论(DFT)计算表明C5拓扑缺陷呈现出更大的给电子潜能更窄的带隙更高的电荷密度分布以及更强的氧吸附能力,因此是理想的氧还原(ORR)催化活性中心。实验中,他们选择具有本征C5结构的富勒烯为原料,通过原位刻蚀及高温热处理制备出了富含C5拓扑缺陷的碳材料。电化学测试表明这种材料具有比普通六边形碳材料更高的ORR催化活性,其催化机制接近四电子ORR过程,并且具有较高的催化稳定性。

推敲打磨出真知

近年来,通过缺陷调控来提升碳材料的方法层出不穷,然而多是性能不佳且机理不明。本文结合计算和实验,证明五元环拓扑缺陷可以显著改善碳材料的电催化活性电容性能,并揭示了碳材料催化剂的活性中心。新颖的制备方法也为获取高性能的ORR碳材料催化剂提供了新思路。该工作发表在Angew. Chem. Int. Ed.上。

DOI: 10.1002/anie.201813805

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