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文 章 信 息

高熵O3型正极非均匀配位环境抑制层间滑移实现持久钠存储

第一作者：赵盛宇

通讯作者：赵玉峰*

单位：上海大学

研 究 背 景

O3 型层状氧化物因其高能量密度和简单的合成方法，被认为是钠离子电池（SIBs）的理想正极材料。然而，它在充放电循环过程中会发生复杂的相变和明显的结构退化，导致严重的体积应变和循环性能低下。此外，大部分O3型正极材料在空气中不稳定，限制了其大规模商业化应用。

文 章 简 介

近日，来自上海大学的赵玉峰教授，在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表题为“Inhomogeneous Coordination in High-entropy O3-type Cathodes Enables Suppressed Slab Gliding and Durable Sodium Storage”的研究论文。该研究报道了一种基于高熵设计合成的O3型层状正极材料（NaNi0.29Cu0.1Mg0.05Li0.05Mn0.2Ti0.2Sn0.11O?）。研究表明，这种独特的构型具有非均匀的过渡金属（TM）元素配位环境，同时理论和实验证明了其在脱钠过程中TMO?层的滑移势垒显著提高（-0.38 eV vs -0.58 eV），这是高熵氧化物材料具备优异结构稳定性的根本原因。因此，该材料有效避免了传统O3型正极材料中的复杂相变（O3-O''3-P3-P''3-P3''-O3''），展现出卓越的结构稳定性和完整性，并在准固态电池中实现了超长循环寿命（在2 C条件下经过1000次循环后容量保持率为73.2%）。此外，该材料表现出优异的空气稳定性，即使直接在空气中暴露时，结构和电化学性能几乎没有明显退化。基于该正极材料的Ah级软包电池经过500次循环后，容量保持率达到83.6%，表明其在商业化应用中具有巨大潜力。