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英文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202310280

随着航空航天、国防工业、能源开发等关键行业的不断发展，亟需开发能够在极端环境下稳定工作的传感器。然而，高温环境通常会导致传感材料的性能下降并诱发灾难性事故。芳纶特种纸纤维具有极高热稳定性和优异的绝缘性，被认为是柔性可穿戴传感材料的有效选项。基于芳纶纤维构筑具有定制结构的摩擦电材料为实现高温环境下的稳定传感提供了思路。

近日，王双飞院士团队通过原位耦合磁对准和质子化还原的策略构筑了一种可控各向异性结构的芳纶摩擦电气凝胶。该气凝胶取向结构的拟合度最高达到98%，合理的取向结构使气凝胶在300°C时表面电荷密度达到75 μC m-2。芳纶纤维的高温热稳定性与自供电传感的结合为设计耐高温的多功能可穿戴传感器提供了参考。这项成果以题为《Tunable Anisotropic Structural Aramid Triboelectric Aerogels Enabled by Magnetic Manipulation》发表在《Advanced Functional Materials》上。

1.可控各向异性结构的摩擦电气凝胶设计策略

复合材料的性能和功能很大程度上取决于其材料组成和微观结构。受此启发，我们通过原位耦合磁对准和质子化还原过程构筑了可控各向异性的摩擦电气凝胶。该气凝胶的构建主要包含前驱体合成、磁对准CNT@Ni（磁性碳纳米管）以及芳纶纳米纤维（ANF）的质子化还原等三个过程。首先，去质子化的芳纶纳米纤维分散液与合成的CNT@Ni组成复合前驱体。其次，在磁对准过程中复合前驱体中的CNT@Ni受磁扭矩的作用克服分散液的阻力开始转向，直至CNT@Ni的轴向与磁场平行时停止。最后，芳纶纳米纤维发生质子化还原并重新生成新的氢键，最终形成互连的纤维网络结构以锁定CNT@Ni的取向。 

2. ANF/CNT@Ni的取向控制

分析了CNT@Ni在磁场下的受力和磁对准行为。对CNT@Ni的磁性能进行表征和分析，有利于精准调控ANF/CNT@Ni气凝胶的取向结构。控制两块相对的永磁体与ANF/CNT@Ni分散液的夹角设置了不同角度的匀强磁场（20 mT）。当ANF/CNT@Ni分散液置于匀强磁场H中时，在外磁场的诱导下CNT@Ni内部磁畴将有序排列产生磁矩。在磁矩的作用下，CNT@Ni开始发生偏转直至与磁场方向平行以保持最低的磁势能。

通过CNT@Ni对光反射产生的亮暗模式来识别CNT@Ni的取向状态。同时利用显微镜观察了在外加磁场作用下CNT@Ni的磁对准行为。上述结果共同证明磁诱导对准策略能够对CNT@Ni的三维取向进行精准调控。

3.取向气凝胶的高热电荷稳定性

展示了各向异性结构对气凝胶热电荷稳定性的影响。我们通过摩擦纳米发电机（TENG）研究了高温下材料表面静电势的动态变化。各向异性的CNT@Ni 的气凝胶表现出更优异的摩擦电性能，这是由于平行取向的CNT@Ni增加了电荷的存储位点。此外，所设计的各向异性结构不仅有利于电荷的深入，还可充当电子屏障有效地抑制高温对电荷储存的有害影响。

4.摩擦电气凝胶高温传感及应用

具有各向异性结构的气凝胶显示出卓越的线性灵敏度和传感信号的实时响应性，被认为是高温下可穿戴自供电触觉传感的理想候选材料。将激光切割的各向异性气凝胶材料与电极等元件组装成可穿戴温度触觉传感器。将该传感器安装到隔热的防护用具表面使其同时实现了防护和传感功能。

该研究提出了一种通过磁对准策略制备具有可控各向异性结构的芳纶摩擦电气凝胶。本研究分析了CNT@Ni在均匀磁场中的对准行为，以实现对气凝胶各向异性结构的精确控制。设计的取向使气凝胶表现出出色的电荷存储能力和高热电荷稳定性。摩擦电气凝胶突破了温度限制，在300°C下实现了自供电的触觉传感。